自托马斯·杨在十九世纪初用光演示双缝干涉以来,这一实验早已不局限于对波粒二象性的验证,而演化为从干涉条纹的可见度与相位中提取定量信息的精密框架,并催生了电子全息术、原子干涉仪等测量平台。把干涉仪推进到原子尺度,一直是材料结构表征的一个长期目标:若能在真实晶体内把相互作用严格限制在聚焦的原子尺度体积内,就能绕过周期晶格固有的空间平均,直接读取局域结构与动力学信息。对材料科学而言,晶格振动与键刚度是决定热输运、相变与力学性能的底层参数,而传统手段大多在动量空间做宏观平均,难以分辨单个原子对的局域信息。本文以Tabata等人的研究论文为核心[1],讨论他们如何利用扫描透射电子显微镜在硅晶体内部实现原子尺度的双缝干涉,并由此提取一对原子柱之间的振动关联。
把双缝干涉缩小到原子尺度,需要先回顾电子干涉术的历史。静电双棱镜是电子干涉术中最成功的干涉装置,1953年就获得了首个干涉图样,此后又经过数十年才成为可用的干涉测量工具[4]。早期干涉装置分分振幅与分波前两类,双棱镜属于分波前一类,靠两束相干电子叠加产生干涉。它结构简单、调节方便,也因此长期是电子全息术的主流实现方式。[4]
这条技术路线之外,还有一条把分子本身当作双缝的思路:双原子分子在光电离中表现为双中心电子波发射体,杨氏双缝干涉使振动比率出现振荡,两个原子中心由此充当相干电子波源[5]。这一现象对同核与异核双原子分子都成立,两个原子中心之间的距离反映在振荡周期里,甚至可以用来反推键长。这都说明双缝干涉的物理不限于宏观狭缝,在原子尺度同样可以重新实现。[5]
在可控遮断这一面向上,费曼设想的“哪条缝”问题也已由双棱镜装置复现:双棱镜做可控掩模的双缝实验中,两缝全开时条纹对比度约为0.5,遮住一条缝后干涉条纹随之消失[3]。这条路线把条纹的消失与路径信息直接联系起来,为理解量子测量的本质提供了直观参照。Tabata等人的工作,等于把“哪条缝”的问题换成了“哪一对原子柱”的问题。
Tabata等人把这一思想推进到晶体内部。实验使用半高宽1.1 Å的聚焦电子探针,将探针置于间距1.36 Å的硅原子柱对中点,配合像素化探测器记录每个探针位置的会聚束电子衍射图案[1]。电子在晶体内传播时,原子核吸引势像波导一样把束流强度约束到两条原子柱上,在出射面形成两个分离的点源,构成原子尺度的双缝[1]。为提高信噪比,他们把356个晶体学等效图案平均,使条纹可见度延伸到第三级亮纹[1]。整个测量依托扫描透射电子显微术,在每个探针位置记录一幅完整的会聚束电子衍射图样,实空间与倒空间的信息因此同时保留,为后续定量建模留出余地。[1]

图1 | 原子尺度双缝干涉概念。a,杨氏经典双缝干涉实验示意图(狭缝间距约1 mm,距离约1 m)。b,利用电子在相邻硅〈110〉原子柱间沟道实现原子尺度双缝干涉的示意图(间距1.36 Å,晶体厚度约10 nm,探测器距离约10 cm)。c,探针入射时电子在硅晶体厚度中传播的强度分布模拟。d,入射电子探针强度分布叠加在沿〈110〉方向观察的硅晶体结构上,形成哑铃状的硅原子以蓝圈表示。e,透射样品后的电子强度分布,两个强度极大值对应作为相干源的两条原子柱。
干涉条纹垂直于原子柱连线方向出现,周期为0.736 Å⁻¹,对应1.36 Å的投影原子柱间距。这一几何对应表明,单个原子柱对充当了一对相干电子源[1];条纹间距与狭缝间距的严格对应,是判定其为相干电子源的最直接依据,它把干涉条纹与晶体结构直接挂钩,不依赖任何拟合参数。为验证条纹确来自原子尺度的双缝干涉,他们用独立各向同性振动假设(爱因斯坦模型)做模拟,一级以上的条纹全部消失,与实验明显不符;引入由硅声子模式导出的关联位移后,模拟复现了包括高阶极大值在内的实验条纹[1]。这一对比表明,关联热振动是维持原子尺度干涉的必要条件。[1]
图2 | 原子尺度双缝干涉及振动关联的作用。a,电子探针位于单个硅〈110〉哑铃中心时的CBED图案。b,356个晶体学等效哑铃的平均CBED图案。c,使用夫琅禾费衍射理论的双圆孔理想化双缝模拟。d,静态模型(无原子位移)散射模拟。e,爱因斯坦模型(独立原子位移)冻声子散射模拟。f,关联原子位移的冻声子散射模拟。g、h,内窗与外窗沿垂直于原子柱连线方向积分的线轮廓。
这一干涉对热扰动相当稳健。干涉条纹从300 K持续到900 K,温度升至900 K时三级条纹逐渐淡化,二级条纹仍然可见,而爱因斯坦模型无法复现这种高温持续性[1]。热位移随温度明显增大,条纹在900 K仍能保持,说明只有部分声子模式在降低条纹可见度,相邻原子间的关联热振动保持了相干性。[1] 这种稳健性也让方法有望推广到高温原位研究。
在定量层面,基于声子模型的最近邻位移关联系数为ρx=0.39、ρy=0.24,交叉关联可忽略[1]。实验提取的关联系数在300 K为ρx=0.362±0.005、ρy=0.184±0.005,500 K为0.402±0.012和0.263±0.004,900 K为0.418±0.009和0.288±0.010,与晶格动力学理论预测相符[1]。提取方式上,通过联合均方误差最小化,内窗轮廓主要由ρx支配、外窗轮廓由ρy支配,两个关联系数可独立提取[1]。关联系数随温度只有温和变化,说明它们刻画的是原子间势的本征特征,而不是单纯的温度效应[1];三个温度下的提取值彼此接近,也印证了这一点。
图3 | 方向结构关联及其对原子尺度干涉的系统性影响。a、b,硅哑铃原子结构,显示最近邻几何。c、d,爱因斯坦模型与基于声子的关联模型的最近邻位移二维直方图。e、f,使用最小二变量模型计算的模拟CBED图案(不关联与关联情形)。g、h,改变关联系数的参数研究。i、j,沿原子柱连线方向的线轮廓,展示干涉特征对方向关联的正交敏感性。
这些系数的物理含义可以进一步落到键刚度上。关联系数直接映射到键刚度比,关系为κα=ρα/(1−ρα)²[1]。决定条纹可见度损失的主要是布里渊区边界附近的短波声学模式,即较软的横声学模式;长波声学模式虽被强烈热激发,却只驱动两列原子同相运动,几乎不产生相对位移[1]。相比之下,产生相对运动的光学声子频率较高、热占据数较小,对可见度损失的贡献有限。这样一来,该干涉仪成为一种对低能声学模式敏感的选择性探针,而低能声学模式正是影响局域热输运的主要因素。这种方向分辨的振动关联在实空间直接可视化,是基于对关联函数的既有手段无法获得的[1]。
图4 | 方向相关系数的定量提取及声子模分辨的相对位移分析。a–c,300 K、500 K、900 K下总平均CBED图案在(ρx, ρy)参数空间的MSE热图。d,相关系数的温度依赖性。e–j,300 K下硅〈110〉哑铃的模式分辨MSRD分析,含声子色散与代表模式的原子位移图案。
在方法层面,分束式干涉的思路已有工程先例。补充文献2是Harvey等人2018年发表于Physical Review Applied的工作,他们用纳米加工衍射光栅产生多束探针,在扫描透射电子显微镜中测量透射电子的相位,为相位成像提供可解释的对比度[2]。该方案的衬度传递函数在零空间频率处不为零,可用于定量测量厚度和电磁场;其分束思路也为把固定的最近邻几何推广到可控间距的原子对提供了参考[2]。
Tabata等人的工作建立在一套明确的条件之上。该方法依赖电子探针沿原子柱的沟道效应,可应用于从薄(7.4 nm)到厚(30.3 nm)的较宽样品厚度范围,但其定量提取依赖冻声子散射模拟和机器学习势给出的声子力常数,且当前实验以单晶硅为对象[1]。模拟中引入的力常数模型是否适用于其他材料体系,还需要逐一检验。因此,把结论外推到缺陷、晶界等非周期环境时,仍需在统一条件下做进一步验证;单一体系的实验结果,也需要在更宽的参数范围内经受检验。
对从事电子显微学与材料表征的研究生而言,这项工作有几点值得借鉴。第一,Tabata等人把扫描透射电子显微镜重新定义为一个原子尺度干涉仪,说明衍射图案本身即可作为局域结构信息的载体[1]。
第二,验证一条信号是否真的来自目标结构,要看能否构造独立的零假设模型做对照,正如此处用爱因斯坦模型排除独立振动解释[1]。
第三,把观测落到可验证的局域物理量,比单纯展示图案更有力。
第四,把干涉测量与键刚度这类可独立检验的物理量挂钩,结论也更容易经得起同行复核。同时,记录清楚实验条件、模拟参数与误差来源,是保证结果可复现的基本功。
对刚进入这一领域的学生来说,先复现一套成熟的模拟流程,再逐步替换其中的假设,往往比直接追求新体系更稳妥。这套方法本身并不复杂,难在把每一个假设与每一步误差都想清楚,并据此判断结论能外推多远。
[1] Tabata K., Seki T., Susi T., Ishikawa R., Shibata N. Atomic-scale double-slit interferometry with a focused electron probe. Nature (2026). DOI: 10.1038/s41586-026-10914-9
[2] Harvey T. R., Yasin F. S., Chess J. J., et al. Interpretable and efficient contrast in scanning transmission electron microscopy with a diffraction grating beamsplitter. Physical Review Applied 10, 061001 (2018). DOI: 10.1103/PhysRevApplied.10.061001
[3] Tavabi A. H., Boothroyd C. B., Yücelen E., et al. The Young-Feynman controlled double-slit electron interference experiment. Scientific Reports 9, 10458 (2019). DOI: 10.1038/s41598-019-43323-2
[4] Missiroli G. F., Pozzi G., Valdrè U. Electron interferometry and interference electron microscopy. Journal of Physics E: Scientific Instruments 14, 649 (1981). DOI: 10.1088/0022-3735/14/6/001
[5] Canton S. E., Plésiat E., Bozek J. D., et al. Direct observation of Young's double-slit interferences in vibrationally resolved photoionization of diatomic molecules. Proceedings of the National Academy of Sciences 108, 7302–7306 (2011). DOI: 10.1073/pnas.1018534108
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