谁能想到，写入高中物理课本的经典双缝干涉实验，今天竟能缩放到单个原子键的尺度，并登上了最新一期的Nature。
自托马斯·杨在19世纪初用光演示双缝干涉实验以来，这一经典实验已远超波粒二象性的证明范畴，演化为提取定量信息的精密测量框架。在过去一个世纪中，双缝干涉从光子拓展到物质波——电子、中子、原子乃至复杂分子，并催生了电子全息术、原子干涉仪和引力波观测站等变革性测量平台。然而，将干涉仪推向原子尺度一直面临根本性挑战：如何在真实晶体中规避周期性晶格固有的空间平均效应，将相互作用严格限制在聚焦的原子尺度体积内，从而提取局域结构信息。东京大学Naoya Shibata教授、Takehito Seki教授合作，展示了在晶体内部实现原子尺度双缝干涉的突破性实验。研究团队利用扫描透射电子显微镜（STEM），将聚焦电子束离域在硅[110]方向相邻的两个原子柱上，其间距仅为1.36 Å，成功产生了干涉条纹。研究发现，在有限温度下，这两个原子“狭缝”发生强烈热振动，但条纹从300 K持续到900 K依然存在——这表明只有部分声子模式会降低干涉可见度，相邻原子间的关联热振动能够保持相干性。通过对条纹可见度的定量分析，研究团队首次实现了对一对原子柱之间振动关联的直接实验测量，这些关联映射到特定原子键的各向异性刚度，为研究局域晶格动力学开辟了新途径。相关论文以“Atomic-scale double-slit interferometry with a focused electron probe”为题，发表在Nature上。
原子尺度双缝干涉的实现
研究团队通过将聚焦电子探针精确置于硅[110]原子柱对的中点，实现了比杨氏实验缩小七个数量级的原子尺度干涉（图1b）。当电子穿过晶体时，原子核的吸引势如同波导一般将束流限制在两个原子柱上——这一沟道效应在样品出射面上形成了两个相距1.36 Å的分离点源（图1e），进而在探测器上产生干涉图案。实验获得的会聚束电子衍射图案中，清晰出现了垂直于原子柱连线方向的干涉条纹，条纹周期为0.736 Å⁻¹，与硅原子柱投影间距1.36 Å完美对应（图2a）。研究团队进一步将356个晶体学等效图案叠加平均，使条纹可见度延伸至第三级亮纹（图2b）。对比实验表明，当探针置于单个原子柱上时，这些周期条纹完全消失，证实了原子柱间位置是实现原子尺度双缝干涉的关键条件。
图1 | 原子尺度双缝干涉概念a. 杨氏经典双缝干涉实验示意图（狭缝间距约1 mm，距离约1 m）。b. 利用电子在相邻Si[110]原子柱间沟道的原子尺度双缝干涉示意图（间距1.36 Å，晶体厚度约10 nm，探测器距离约10 cm）。c. 当探针入射时，电子在Si晶体厚度中传播的强度分布模拟。d. 入射电子探针强度分布（橙色）叠加在沿[110]方向观察的Si晶体结构上。形成哑铃状的Si原子用蓝圈表示，并用键连接。e. 透射样品后的电子强度分布。两个强度极大值对应作为相干源的两个原子柱。比例尺，2 Å。
理论与实验的吻合
为验证所观测条纹确实源于原子尺度双缝干涉，研究团队首先采用简化模型进行了基准模拟：定义两个直径由点源强度分布确定的圆形孔径，间距设为1.36 Å，计算远场干涉图案，结果再现了与实验完全一致的条纹间距和强度包络（图2c）。进一步采用静态硅结构模型的多层法模拟同样产生了相同的干涉条纹（图2d）。然而，采用最简单的独立各向同性振动假设（爱因斯坦模型）时，所有高于一级的条纹全部消失，与实验明显不符（图2e）。只有引入由硅声子模式导出的关联位移时，模拟才完整复现了实验条纹图案（图2f）。定量线轮廓分析进一步证实了这一结论：关联声子模型在内外两个探测器窗口中均精确再现了实验条纹轮廓，而爱因斯坦模型则显著偏离（图2g-h），表明关联热振动是维持原子尺度干涉的关键。
图2 | 原子尺度双缝干涉及振动关联的作用a. 电子探针位于单个Si[110]哑铃中心时的CBED图案。b. 356个晶体学等效哑铃的平均CBED图案（总计3.3×10⁷个电子）。c. 使用夫琅禾费衍射理论的双孔理想化双缝模拟，两圆孔间距1.36 Å，孔径设为0.39 Å（图1e中透射波两个极大值的半高宽）。d. 静态模型（无原子位移）的散射模拟。e. 爱因斯坦模型（独立原子位移）的冻声子散射模拟。f. 关联原子位移的冻声子散射模拟。d-f中的强度考虑了实验有限电子剂量产生的散粒噪声（参照图2b的实验剂量）。比例尺，20 mrad。g-h. 在a中实线和虚线矩形所示不同窗口内沿垂直于原子柱连线方向（y轴）积分的线轮廓。黑线：关联模型模拟。灰线：爱因斯坦模型模拟。蓝圈：单原子对实验数据（a）。红方：平均实验数据（b）。绿色上箭头标注亮纹位置，绿色下箭头标注暗纹位置，并标注了衍射级次。
热振动的鲁棒性
研究团队将测量温度拓展至高达900 K。尽管热位移大幅增大，实验数据中干涉条纹依然持续存在：三级条纹虽逐渐淡化，但二级条纹在900 K仍然可见。这一高温持续性在结构上无法用爱因斯坦模型解释——后者产生的是无特征的漫散射——但关联模型却完美再现了实验结果。这一发现揭示了重要的物理内涵：只有部分声子模式会降低条纹可见度，长波声学模式驱动两列原子同相运动，不产生相对位移，因此不破坏干涉；而决定可见度损失的，是那些产生相对运动的短波声学模式。
方向性关联的定量提取
为定量表征振动关联，研究团队定义了沿原子柱连线方向的x轴和垂直于它的y轴（图3a-b）。从声子模型提取的最近邻位移二维分布（图3d）显示，相关系数分别为ρₓ=0.39和ρᵧ=0.24，横向关联可忽略；而爱因斯坦模型则完全不具有关联性（图3c）。通过系统地改变ρₓ和ρᵧ参数（图3g-h），研究发现两者在不同方向上以正交方式调制干涉图案：增大ρₓ沿原子柱连线方向延伸高阶条纹的可见度，而增大ρᵧ则在垂直于该方向展宽条纹。在内窗线轮廓中，条纹行为主要由ρₓ主导；在外窗中则完全由ρᵧ主导——这种正交性使两个系数可从实验数据中独立提取（图3i-j）。采用简单二变量模型计算的衍射图案，既能精确复现全声子关联结果（图3f），也能复现爱因斯坦模型结果（图3e），证实这一双参数模型完全捕捉了保持相干性的关联本质。
图3 | 方向结构关联及其对原子尺度干涉的系统性影响a-b. Si哑铃原子结构，显示最近邻几何。键（线）在垂直于电子束方向投影间距为1.36 Å。c-d. 爱因斯坦模型（ρₓ=ρᵧ=0）和基于声子的关联模型（ρₓ=0.39, ρᵧ=0.24）的最近邻位移二维直方图。e-f. 使用最小二变量模型计算的模拟CBED图案：e为不关联情形（ρₓ=ρᵧ=0.0），再现爱因斯坦模型结果；f为使用声子导出系数的关联情形（ρₓ=0.39, ρᵧ=0.24），再现全冻声子模拟结果。g-h. 改变相关系数的参数研究。g. 固定ρᵧ=0.0，改变ρₓ=0.2, 0.4, 0.6。h. 固定ρₓ=0.0，改变ρᵧ=0.2, 0.4, 0.6。e-h中的强度考虑了实验有限电子剂量产生的散粒噪声（参照图2b）。比例尺，10 mrad。i-j. 沿原子柱连线方向的线轮廓，展示干涉特征对方向关联的正交敏感性。i. 内窗积分轮廓（如图2a所示）。j. 外窗积分轮廓。黑线：全声子关联模型参考模拟。蓝渐变：固定ρᵧ=0.0，ρₓ从0变化至0.8。橙渐变：固定ρₓ=0.0，ρᵧ从0变化至0.8。颜色越深表示关联越强。增大ρₓ沿原子柱连线方向延伸高阶条纹；增大ρᵧ则展宽条纹。
从实验数据到键刚度
研究团队通过均方误差最小化方法，在(ρₓ, ρᵧ)参数空间构建了误差图谱。300 K数据在ρₓ≈0.4、ρᵧ≈0.2处呈现单一明确的最小值，椭圆状低误差盆地主轴与参数网格对齐，证实了两个系数的可独立提取性（图4a）。连续优化得到300 K下ρₓ=0.362±0.005、ρᵧ=0.184±0.005，与晶格动力学理论预测高度一致。500 K和900 K下测得的系数分别为(0.402±0.012, 0.263±0.004)（图4b）和(0.418±0.009, 0.288±0.010)（图4c）。重要的是，尽管均方位移随温度显著增大，相关系数仅呈现温和的温度依赖性（图4d）——这一稳定性证明这些系数是原子间势的本征特征。使用实验提取系数进行的CBED模拟与实验数据高度吻合，而假设无关联原子运动时则呈现明显的周期残差，证实了提取系数的定量准确性。通过简单的简谐链模型，相关系数可直接映射到键刚度比，使这一测量成为局域键刚度的定量探针。
声子模式选择性
研究进一步揭示了决定干涉可见度损失的关键物理机制：并非所有声子模式都同等地破坏干涉。模式分辨的投影均方相对位移分析（图4e-h）表明，决定条纹衰减的是两原子柱间的相对位移，而非总体振动幅度。长波声学模虽被强烈热激发，但驱动两列原子同相运动，几乎不产生相对位移；光学模虽产生相对运动，但其高频率导致热占据数小，贡献同样有限。因此，主导可见度损失的是布里渊区边界附近的短波声学模——具体而言，涉及键伸缩的高频纵声学支模式因刚度大而被热抑制（图4f），而诱发剪切形变的软横声学支模式（如图4g、i、j所示L点和X点声子）则以较低能量代价主导了可见度损失。该干涉仪因此成为一种声子模式选择性探针，对影响局域热输运的低能声学模式尤为敏感。
图4 | 方向相关系数的定量提取及声子模分辨的相对位移分析a-c. 300 K、500 K和900 K下总平均CBED图案在(ρₓ, ρᵧ)参数空间的MSE热图。颜色越深表示MSE越低。灰色十字标记计算网格上的最小值，红星标记经双三次样条插值精修后的最小值。d. 相关系数的温度依赖性。带×标记的实线为全声子位移计算的理论值（蓝：ρₓ，红：ρᵧ），连线连接各计算点。符号为实验提取值（蓝圆：ρₓ，红圆：ρᵧ），对应a-c中的红星。误差棒代表95%置信区间，由将总图案随机划分为五组独立子集评估得到。e-j. 模分辨MSRD分析。300 K下Si[110]哑铃的声子色散（折叠回初胞），分别沿x方向[001]（e-g）和y方向[110]（h-j）投影。e,h. MSRD贡献WMSRD在色散上的强度表示（颜色强度）。f,g,i,j. 对应e和h中高MSRD贡献代表模式的原子位移图案（箭头），显示最近邻原子间的相对运动。
总结与展望
本研究将STEM重新定义为原子尺度干涉仪，实现了对特定原子对之间方向分辨振动关联系数(ρₓ, ρᵧ)的提取——这是以往基于对关联函数或非弹性中子/X射线散射等技术无法获得的全新局域可观测量。该方法依托电子探针沿原子柱的沟道效应，可应用于较宽的样品厚度范围。原则上，分束干涉式STEM可进一步将此概念从固定的最近邻几何推广到用户定义的可控间距原子对。这一能力在局域结构偏离体周期性的区域尤为强大——包括化学不等价的原子柱对、晶界、界面及其他缺陷——为键分辨的局域晶格动力学研究开辟了全新路径，使衍射图案本身成为关联晶格动力学的直接探针。
